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二氧化碳电催化还原研究取得进展

2025-03-24 化学研究所

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语音播报

利用可再生电力通过电化学CO₂还原反应（CO₂RR）生产高附加值化学品，对可再生碳资源增值具有重要意义。多碳醇因具有高能量密度特性以及与现有能源基础设施的高度适配性，在清洁能源储存与化工原料领域展现出应用前景。目前，电催化CO₂RR生成多碳醇的主要挑战在于解决C-C偶联与C-O键断裂的竞争机制导致的产物选择性失衡。同时，高电流密度下中间体脱附失控和体系稳定性低，制约多碳醇的规模化生产。因此，开发新型高效催化剂以实现多碳醇选择性突破，成为领域发展的关键。

澳门赌场化学研究所韩布兴/朱庆宫团队致力于CO₂电催化还原体系研究。近期，该团队基于前期成果，发现稀土元素独特的4f电子轨道特性可精准调控相邻铜（Cu）原子的电子密度分布，并在电催化反应过程中构建具有动态自修复特性的催化界面，实现了高电流密度条件下CO₂向多碳醇的高选择性转化。

该团队利用镨（Pr）等稀土元素独特的4f电子构型和未占据5d轨道特性，通过分步沉淀-煅烧策略构筑具有微观结构缺陷的复合催化剂，在原子尺度上形成高效的不对称活性位点。这一催化剂在700 mA cm^-2工业级电流密度下，多碳醇选择性达71.3%，多碳醇/乙烯产物比例提升至12:1，单程碳转化效率达44.8%。原位表征与理论计算显示，Pr-O-Cu键合作用形成的动态自修复异质界面能够调控*CO吸附构型，通过诱导不对称C-C耦合路径并稳定醇类中间体，以提升多碳醇选择性。

这一成果为设计高效的CO₂RR催化剂提供了新思路，并提升了稀土基催化剂在电催化中的应用潜力。

相关研究成果发表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到国家自然科学基金委员会、科学技术部、澳门赌场和北京分子科学国家研究中心的支持。

论文链接

镨铜氧化物异质界面上电催化CO₂加氢制备多碳醇的反应机制

利用可再生电力通过电化学CO2还原反应（CO2RR）生产高附加值化学品，对可再生碳资源增值具有重要意义。多碳醇因具有高能量密度特性以及与现有能源基础设施的高度适配性，在清洁能源储存与化工原料领域展现出应用前景。目前，电催化CO2RR生成多碳醇的主要挑战在于解决C-C偶联与C-O键断裂的竞争机制导致的产物选择性失衡。同时，高电流密度下中间体脱附失控和体系稳定性低，制约多碳醇的规模化生产。因此，开发新型高效催化剂以实现多碳醇选择性突破，成为领域发展的关键。澳门赌场化学研究所韩布兴/朱庆宫团队致力于CO2电催化还原体系研究。近期，该团队基于前期成果，发现稀土元素独特的4f电子轨道特性可精准调控相邻铜（Cu）原子的电子密度分布，并在电催化反应过程中构建具有动态自修复特性的催化界面，实现了高电流密度条件下CO2向多碳醇的高选择性转化。该团队利用镨（Pr）等稀土元素独特的4f电子构型和未占据5d轨道特性，通过分步沉淀-煅烧策略构筑具有微观结构缺陷的复合催化剂，在原子尺度上形成高效的不对称活性位点。这一催化剂在700 mA cm-2工业级电流密度下，多碳醇选择性达71.3%，多碳醇/乙烯产物比例提升至12:1，单程碳转化效率达44.8%。原位表征与理论计算显示，Pr-O-Cu键合作用形成的动态自修复异质界面能够调控*CO吸附构型，通过诱导不对称C-C耦合路径并稳定醇类中间体，以提升多碳醇选择性。这一成果为设计高效的CO2RR催化剂提供了新思路，并提升了稀土基催化剂在电催化中的应用潜力。相关研究成果发表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到国家自然科学基金委员会、科学技术部、澳门赌场和北京分子科学国家研究中心的支持。论文链接镨铜氧化物异质界面上电催化CO2加氢制备多碳醇的反应机制

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